我國實現(xiàn)單個自由基量子自旋轉換調控

北京大學化學與分子工程學院郭雪峰教授課題組與相關團隊合作，以石墨烯基單分子器件平臺為載體，對給體-受體結構的雙自由基分子的開殼特性進行了精準實時檢測與調控，并揭示了溫度、電場及磁場三種外界因素如何影響雙自由基自旋態(tài)的轉換機制，在未來量子通信和計算等方面具有巨大的應用前景。相關研究成果日前以《單分子自由基中量子自旋轉換的調控》為題發(fā)表于《自然·納米技術》。

當今，信息技術發(fā)展迅猛，電子自旋的內在屬性在邏輯運算、數據存儲與信息讀取等方面的作用愈發(fā)凸顯。隨著實驗技術的持續(xù)進步，電子自旋的研究正由宏觀層面逐步深入到納米尺度甚至單自旋水平，為自旋相關應用開辟了寬廣道路。但在探測與調控單自旋領域，世界各國的科學家們仍面臨重大挑戰(zhàn)。

本次研究中，團隊基于分子工程學原理，利用共價鍵將給體-受體結構的雙自由基分子錨定在石墨烯納米電極上，成功構筑了單分子自由基器件，并實現(xiàn)了在低溫環(huán)境下穩(wěn)定的單電子傳輸性能。

隨后，團隊根據自由基分子在不同溫度下的磁學測試，擬合了單線態(tài)-三線態(tài)能隙，并通過實時電流測試觀察到三種不同的電導狀態(tài)及其相互轉換關系，進而對這些狀態(tài)進行了詳細分類與解析?；罨軘M合結果表明，溫度的升高將有利于促進從閉殼結構向開殼結構的轉換，特別是向開殼三線態(tài)的轉換。

在電場效應研究中，團隊通過施加偏壓，成功利用電場降低單線態(tài)-三線態(tài)轉換的能壘，促進閉殼單線態(tài)向開殼三線態(tài)轉換。而單分子自由基器件在磁場調控方面的作用同樣顯著。在低溫情況下，單分子自由基器件表現(xiàn)出明顯的正磁阻效應，且磁場的增強促進了閉殼結構向開殼三線態(tài)轉換，但同時抑制了向開殼單線態(tài)的轉換。

郭雪峰表示，該研究證明了單分子電學方法在直接檢測與調控自由基分子自旋態(tài)的重要作用。如能進一步實現(xiàn)常溫環(huán)境穩(wěn)定量子自旋態(tài)，這項研究成果將為開發(fā)基于分子自旋的量子信息系統(tǒng)提供重要的芯片技術支持，推動電子信息技術向更深層次發(fā)展。

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